引言

3D打印又稱增材制造技術(shù)，是一種以三維軟件模型文件為基礎(chǔ)，通過逐層打印材料并疊加的方式制造復(fù)雜實(shí)體零件的先進(jìn)制造技術(shù)。經(jīng)過數(shù)十年的高速發(fā)展，3D打印技術(shù)已在科研、制造、建筑、藝術(shù)、醫(yī)學(xué)、航空航天和影視等領(lǐng)域得到了良好的應(yīng)用[1-2]。3D打印技術(shù)不需要傳統(tǒng)的工具與復(fù)雜的加工工藝，可以大大縮短產(chǎn)品的生產(chǎn)周期，降低生產(chǎn)成本。目前，3D打印的可用材料主要包括聚合物、金屬、陶瓷、復(fù)合材料等。其中，3D打印聚合物材料是應(yīng)用最早、最廣泛的3D打印材料，占目前3D打印材料市場的70%以上。

熱塑性聚氨酯彈性體（TPU）是指在大分子主鏈上含有重復(fù)的氨基甲酸酯基官能團(tuán)的一類彈性體嵌段聚合物，其原料通常為低聚物多元醇、多元異氰酸酯、擴(kuò)鏈劑/交聯(lián)劑以及少量助劑。與其他可用于3D打印的原材料（如聚乳酸、聚碳酸酯、尼龍等）相比，TPU材料的最大優(yōu)勢在于其軟硬段由不同的材料構(gòu)成，這使得其同時具有橡膠的高彈性和塑料的高強(qiáng)度。通過控制軟段和硬段的成分與比例，可合成出結(jié)構(gòu)多樣、用途廣泛的各類TPU產(chǎn)品。此外，3D打印TPU材料的耐磨性、耐油性、耐候性、拉伸強(qiáng)度、硬度范圍等性能相較于同類產(chǎn)品均屬于優(yōu)良水平。不僅如此，TPU材料還具有良好的生物相容性與形狀記憶性能。綜上，TPU是一種綜合性能優(yōu)秀的彈性體材料，是3D打印工藝的候選原材料之一。

1、3D打印TPU材料的工藝及改性方法

(1)3D打印TPU材料的工藝

目前，3D打印領(lǐng)域主要利用熔融沉積成型（FDM）技術(shù)對TPU材料進(jìn)行3D打印。FDM工藝是3D打印中較為成熟的一種工藝，其工作原理為：利用熱源對絲狀材料進(jìn)行熔化，并采用三軸控制系統(tǒng)移動熔絲材料，逐層堆積成型為三維實(shí)體。絲狀材料通過送絲結(jié)構(gòu)送進(jìn)噴頭，在噴頭內(nèi)被加熱熔化；噴頭在計(jì)算機(jī)控制下沿零件層片輪廓和填充軌跡運(yùn)動，同時將熔融的材料擠出，使其沉積在指定的位置后凝固成型，與周圍已經(jīng)成型的材料黏結(jié)，層層堆積成型后完成零件制造[3]，圖1為FDM工藝示意圖[4]。該技術(shù)最大的優(yōu)點(diǎn)就是成型材料的廣泛性，通常采用熱塑性聚合物材料作為加工原料。目前常用的FDM打印材料有熱塑性聚氨酯彈性體（TPU）、聚碳酸酯（PC）、丙烯腈-丁二烯-苯乙烯三元共聚物（ABS）、高抗沖聚苯乙烯（HIPS）、聚乳酸（PLA）等[5]。

(2)關(guān)于改善3D打印TPU材料耐熱性的研究

在利用FDM技術(shù)對TPU材料進(jìn)行3D打印的過程中，溫度的控制是工藝的關(guān)鍵參數(shù)。TPU的耐熱性能可用其熱分解溫度與軟化溫度來衡量，一般長期使用溫度不超過80℃，其短期使用溫度不超過120℃[6]，因此其耐熱性較差，這很大程度上限制了其應(yīng)用范圍。因此，需要通過各種方法提升TPU的耐熱性能。

首先，可以通過改變原材料的種類和配方來提升TPU的耐熱性[7]。TPU的軟硬段含量對其耐熱性具有較大影響。在TPU材料的微觀結(jié)構(gòu)，聚合物多元醇構(gòu)成TPU的軟段，而異氰酸酯和擴(kuò)鏈劑的用量則會影響TPU的硬段含量，具體如圖2所示[8]。對于多元醇組分而言，其結(jié)構(gòu)與所含有的基團(tuán)種類均會影響TPU材料的熱穩(wěn)定性。相關(guān)研究表明，當(dāng)其結(jié)構(gòu)規(guī)整度提高或含有耐熱解溫度高的基團(tuán)時，都會提升材料的熱穩(wěn)定性。

對異氰酸酯組分而言，其硬段是影響TPU耐熱性能的主要因素。一般情況下，異氰酸酯純度越高，異構(gòu)體越少，制得的TPU規(guī)整度越高，耐熱性也就越好。在制備過程中，TPU常用的擴(kuò)鏈劑有醇類和胺類兩種，其對稱性越好、規(guī)整度越高，對TPU產(chǎn)品的耐熱性提升程度也就越大。除以上3個主要組分外，在TPU制備的過程中還會根據(jù)不同的產(chǎn)品加入不同的催化劑、交聯(lián)劑等助劑。研究發(fā)現(xiàn)，在加入交聯(lián)劑后，制成的彈性體在硬段間形成化學(xué)交聯(lián)，透光率、熱穩(wěn)定性和力學(xué)性能與未加交聯(lián)劑的聚氨酯彈性體相比有明顯提高。

其次，也可以通過材料改性提升TPU的耐熱性[9-10]。目前，材料改性提升TPU耐熱性的主要方法有加入有機(jī)硅材料、加入填料復(fù)合以及引入分子內(nèi)基團(tuán)。有機(jī)硅材料的主鏈?zhǔn)怯蒘i-O-Si鍵交替組成的穩(wěn)定骨架。在分子鏈中，有機(jī)基團(tuán)與硅原子相連形成側(cè)基，這種結(jié)構(gòu)使其具有耐老化、耐化學(xué)腐蝕、耐高/低溫等優(yōu)異性能。有機(jī)硅可以與聚氨酯預(yù)聚體共聚，也可用作改性劑添加入聚氨酯體系中改善聚氨酯制品某方面的性能。另一方面，由于TPU熱分解溫度主要取決于分子結(jié)構(gòu)中各種基團(tuán)的耐熱性，因此在分子鏈上引入熱穩(wěn)定性較好的有機(jī)雜環(huán)基團(tuán)（如惡唑烷酮、聚酰亞胺等）可以顯著提升聚氨酯的耐熱性能。此外，一些無機(jī)填料，如炭黑、碳纖維、碳酸鈣等，也可提升TPU的耐熱性能。加入微米級無機(jī)填料后的TPU產(chǎn)品的耐熱性能要明顯好于普通TPU產(chǎn)品。

除上述主要改性方法外，還可通過配方設(shè)計(jì)、在聚合物中形成互穿網(wǎng)絡(luò)等方式對TPU耐熱性進(jìn)行改善。

(3)關(guān)于改善3D打印TPU材料力學(xué)性能的研究

材料的力學(xué)性能是指材料在不同環(huán)境下，承受各種外加載荷時所表現(xiàn)出的力學(xué)特征，包括硬度、脆性、強(qiáng)度、塑性、剛性等。在3D打印TPU材料的過程中，樣品的各項(xiàng)力學(xué)指標(biāo)是影響產(chǎn)品質(zhì)量的重要因素[11]。

為了探究3D打印TPU材料的拉伸性能，Wang等[12]采用FDM 3D打印技術(shù)，通過層壓法制備了聚乳酸（PLA）和TPU兩種不同材料的樣品，并在制備過程中不斷改變TPU的體積分?jǐn)?shù)和材料布局，考察了不同材料的PLA/TPU樣品的拉伸行為。結(jié)果表明，TPU的體積分?jǐn)?shù)對PLA/TPU樣品的拉伸強(qiáng)度和彈性模量的影響十分顯著，且PLA組分的含量對PLA/TPU復(fù)合材料的抗拉強(qiáng)度的大小起主導(dǎo)作用。在TPU體積分?jǐn)?shù)相同的情況下，以PLA為表面材料，且以純TPU為芯材的3D打印PLA/TPU材料具有最高的屈服應(yīng)力和彈性模量。

Nofar等[13]針對TPU硬段含量對PLA/TPU共混物流變力學(xué)性能的影響展開了研究。研究利用雙螺桿擠出機(jī)，在150℃和190℃的加工溫度下，以相同的質(zhì)量分?jǐn)?shù)將非晶聚乳酸（aPLA）和半晶聚乳酸（scPLA）分別與，3種不同硬度的TPU混合，得到PLA/TPU共混物。之后通過各種表征手段，觀察了樣品的微觀形貌，并測試了樣品的熱力學(xué)性能、拉伸性能和流變性能。結(jié)果表明，使用低硬度的TPU更有利于增強(qiáng)共混物的延展性和抗沖擊性能，而TPU硬段含量的增加則顯著提高了PLA與TPU相之間的相容性。在TPU硬段含量增加后，其大部分結(jié)晶結(jié)構(gòu)會被熔化，從而形成更細(xì)的TPU分散相和結(jié)構(gòu)更均勻的共混體系。

(4)關(guān)于改善3D打印TPU材料其他性能的研究

除耐熱性與力學(xué)性能外，近年來，研究者們對3D打印TPU材料的其他方面物化性能的改善也進(jìn)行了深入的研究。導(dǎo)熱性是評價材料熱力學(xué)性能的重要指標(biāo)。在3D打印TPU材料的過程中，為了提升TPU產(chǎn)品的導(dǎo)熱性能，Liu等[14]在一項(xiàng)研究中用FDM法制備填充了高導(dǎo)熱六方氮化硼（hBN）片晶的TPU復(fù)合材料，對復(fù)合材料的組分與相關(guān)性能進(jìn)行了研究，并探究了噴嘴直徑、印刷速度、填充物的裝載量等3D打印參數(shù)對產(chǎn)品質(zhì)量的影響。最終，研究團(tuán)隊(duì)成功制備了具有剪切誘導(dǎo)排列的高導(dǎo)熱hBN/TPU復(fù)合材料。由此得到的hBN/TPU復(fù)合材料保持了hBN填料的各向異性性能。在填料填充量為40%時，沿印刷方向填充的樣品在100℃時的面內(nèi)導(dǎo)熱系數(shù)為2.56W·m-1·K-1，是相同填料載荷下沿厚度方向填充的樣品導(dǎo)熱系數(shù)的2.8倍，且是相同條件下制得的純TPU樣品導(dǎo)熱系數(shù)的10倍以上。此外，該研究還表明，通過FDM 3D打印法制備的高導(dǎo)熱hBN/TPU復(fù)合材料具有優(yōu)異的電絕緣和介電性能，這表明3D打印是獲得具有優(yōu)秀性能復(fù)合材料的有效方法。

本征型自愈聚合物（SHP）是一種人造聚合物，其可通過自主或按需修復(fù)損傷（如裂縫或劃痕）的方式來延長產(chǎn)品的使用壽命[15]。近年來，由于TPU材料的愈合條件簡單（室溫下即可愈合）且力學(xué)性能良好，故其在自愈合聚合物領(lǐng)域也引起了廣泛關(guān)注。為了探索TPU的自愈性能，Ritzen等[16]研究出了一種基于FDM法的3D打印方法，并對通過此法制造出的低溫自愈合熱塑性聚氨酯（SH-TPU）樣品的力學(xué)性能進(jìn)行了測試。

研究發(fā)現(xiàn)，與商用3D打印聚氨酯相比，3D打印的SH-TPU雖然力學(xué)性能略低于商用聚合物產(chǎn)品，但打印部分形狀完整，有良好的自修復(fù)能力，具有較高的研究價值。

形狀記憶效應(yīng)是指固體材料在某種條件下經(jīng)過一定的塑性變形后，加熱到一定溫度時，材料又完全恢復(fù)到變形前初始形狀的現(xiàn)象。TPU是有代表性的熱刺激形狀記憶聚合物（SMP），在過去的幾十年間被廣泛用于SMP的研究。在所有的制造方法中，只有3D打印方法能夠低成本高效率生產(chǎn)定制的復(fù)雜結(jié)構(gòu)。因此，利用3D打印方法研究TPU的形狀記憶效應(yīng)是很有前景的研究方向。Wang等[17]研究了基于FDM技術(shù)的不同成分PCL/TPU共混物的形狀記憶效應(yīng)（見圖3）。研究發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)DM打印過程不影響PCL/TPU共混物的形狀記憶效應(yīng)。

在PCL/TPU共混物中，PCL7/TPU3復(fù)合材料具有最佳的形狀記憶性能。Huang等[18]采用擠壓法制備了PLA/TPU與多壁碳納米管（MWCNTs）共混物，并對其熱誘發(fā)形狀記憶效應(yīng)和力學(xué)性能進(jìn)行了深入研究。結(jié)果表明，當(dāng)PLA/TPU的比值為70/30時，TPU可在PLA中形成連續(xù)相，而加入的CNTs可選擇性的吸附在TPU中，顯著提高了固體復(fù)合材料的形狀記憶效率，使得最終制得的波狀PLA/TPU/CNT納米復(fù)合材料具有較好的力學(xué)性能。這是一種新型的結(jié)構(gòu)形狀記憶系統(tǒng)，在工業(yè)生產(chǎn)和應(yīng)用中具有重要意義。

除上述性能外，對TPU材料的改性研究還包括耐老化性、耐燃性、生物相容性等方面。總之，TPU材料具有良好的加工和改性性能，通過不同的改性方法都可以使其性能有所提升。

2、3D打印TPU材料的應(yīng)用

TPU材料既有橡膠的高彈性又有塑料的剛性，可熔融加工并適用于高精度和高分辨率打印；其硬度范圍較寬且力學(xué)性能易于調(diào)控，同時還具有一定的耐磨性、耐油性、耐老化性，結(jié)合3D打印技術(shù)，可以制造出傳統(tǒng)工藝難以制造的復(fù)雜多孔結(jié)構(gòu)。因此，目前通過3D打印工藝制成的TPU材料，尤其是FDM技術(shù)加工出的TPU絲狀線材已經(jīng)廣泛的應(yīng)用于設(shè)計(jì)領(lǐng)域、鞋材領(lǐng)域、服裝領(lǐng)域、生物醫(yī)用領(lǐng)域、汽車領(lǐng)域、影視動畫等（如圖4所示[8]）。

(1)3D打印TPU材料在鞋材領(lǐng)域的應(yīng)用

TPU具有優(yōu)良的彈性、耐磨性、抗撕裂性和彎曲性，滿足了鞋材行業(yè)的要求。因此，TPU材料被廣泛應(yīng)用于運(yùn)動鞋氣墊、高爾夫鞋、溜冰鞋等領(lǐng)域。TPU材料的斷裂伸長率很大，利用材料的特性，制造商可以制造出抗疲勞性能良好的鞋材材料，結(jié)合3D打印工藝進(jìn)行生產(chǎn)后，可去除模具成本，有效節(jié)約制造時間[19]。在此前的一項(xiàng)研究中，美國Nike公司與法國的3D打印公司Prodways正在合作使用TPU材料進(jìn)行鞋的3D打印。這項(xiàng)技術(shù)可以用來生產(chǎn)鞋的外底、中底和鞋墊，其斷裂伸長率可超過300%，性能優(yōu)異，可滿足客戶個性化定制的需求。

(2)3D打印TPU材料在服裝領(lǐng)域的應(yīng)用

TPU材料本身無毒無害，因此可以直接接觸皮膚，是服裝3D打印較為理想的材料。與傳統(tǒng)服裝材料相比，3D打印材料的優(yōu)勢在于其動態(tài)表面材料可以定制，易于控制孔隙大小、體積、形狀等多方面的設(shè)計(jì)參數(shù)，從而設(shè)計(jì)出有良好合體感的各類服飾。3D打印可以得到復(fù)雜結(jié)構(gòu)，這可以豐富設(shè)計(jì)師的設(shè)計(jì)思路，使得生產(chǎn)出的服裝更具個性化。因此，雖然3D打印技術(shù)在服裝領(lǐng)域起步較晚，但發(fā)展迅速。為了解決3D打印塑料在復(fù)雜人體皮膚上的摩擦與相容性問題，Kasar等[20]在一項(xiàng)研究中選擇了TPU和聚酰胺（TPA）兩種低摩擦的3D打印材料，分別在干濕兩種條件下對TPU/TPA與皮膚模型進(jìn)行了摩擦試驗(yàn)。此外，TPA和TPU能通過降低表面粗糙度來獲得在干濕兩種條件下均較低的摩擦系數(shù)（COF）值，可以有效的減少與皮膚的粘著摩擦，是良好的服裝3D打印塑料。東華大學(xué)王張璐[21]研究了柔性TPU材料在可拆卸女裝中的應(yīng)用。該研究以可持續(xù)時尚為切入點(diǎn)，利用基于柔性TPU的3D打印技術(shù)打造了仿生植物葉脈和花朵經(jīng)絡(luò)的效果，并通過3D打印所形成特殊的肌理效果進(jìn)行材質(zhì)混搭，增強(qiáng)了服裝的層次感（如圖5所示）。

(3)3D打印TPU材料在汽車領(lǐng)域的應(yīng)用

3D打印可以制造汽車企業(yè)急需的零部件，在節(jié)約制造成本的同時快速地對產(chǎn)品進(jìn)行個性化制造和參數(shù)校正，解決實(shí)際應(yīng)用問題。因此，3D打印TPU材料在汽車領(lǐng)域得到了較為廣泛的應(yīng)用。Wang等[22]對基于FDM技術(shù)的用于非充氣輪胎3D打印的TPU材料進(jìn)行了研究。

結(jié)果表明，TPU材料的耐磨性明顯優(yōu)于天然橡膠、丁二烯橡膠和丁苯橡膠。此外，研究團(tuán)隊(duì)還結(jié)合TPU材料的3D打印工藝，利用FDM技術(shù)成功制造了非充氣輪胎（如圖6所示）。北京化工大學(xué)和山東玲瓏輪胎股份有限公司聯(lián)合開發(fā)出了一款通過3D打印工藝制備的符合標(biāo)準(zhǔn)規(guī)格的聚氨酯輪胎[23]。該輪胎采用TPU材料，通過FDM工藝完成打印，為非充氣輪胎，有望在輪胎領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用。

(4)3D打印TPU材料在生物醫(yī)藥領(lǐng)域的應(yīng)用

3D打印在醫(yī)學(xué)領(lǐng)域進(jìn)展迅速，目前可以實(shí)現(xiàn)人體部分器官的打印，具有重要的研究意義。TPU材料由于具有優(yōu)異的力學(xué)性能與良好的生物相容性，被廣泛用于長期植入的醫(yī)用器械及人工器官。在生物材料領(lǐng)域，3D打印TPU材料主要被用于組織工程支架。Chen等[24]探究了TPU/PLA/氧化石墨烯（GO）納米復(fù)合材料的FDM 3D打印技術(shù)及其作為生物相容性材料的應(yīng)用前景。研究制備了含有不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)GO的TPU/PLA共混物超薄薄片，使用NIH3T3小鼠胚胎成纖維細(xì)胞進(jìn)行細(xì)胞活性/細(xì)胞毒性染色實(shí)驗(yàn)。結(jié)果表明，該復(fù)合材料與NIH3T3細(xì)胞具有良好的生物相容性，是組織工程支架的良好候選材料。

(5)3D打印TPU材料在其他領(lǐng)域的應(yīng)用

除上述領(lǐng)域以外，3D打印TPU材料在很多其他領(lǐng)域也有著廣泛應(yīng)用。在建筑領(lǐng)域中，利用TPU材料和3D打印技術(shù)，可打印形成高強(qiáng)度、高剛度、結(jié)構(gòu)復(fù)雜的建筑材料，其具有較好的綜合經(jīng)濟(jì)效益[25]。在航空航天領(lǐng)域中，TPU線材可用于制造高精度零件，結(jié)合FDM技術(shù)，可加快先進(jìn)材料的研發(fā)過程。在影視動畫領(lǐng)域中，由于TPU材料的柔性較好，經(jīng)久耐用，因此其常用于3D打印各類人物模型。在教育領(lǐng)域中，TPU材料也可用于教學(xué)用具、模型的3D打印，使得課堂教學(xué)過程更加生動形象。

3、總結(jié)與展望

綜上，本文對TPU材料的3D打印工藝進(jìn)行了簡單概括，并介紹了3D打印TPU材料的研究現(xiàn)狀及其應(yīng)用領(lǐng)域。TPU材料因其優(yōu)良的性能，在多個領(lǐng)域中均有所應(yīng)用，具有巨大的研究前景與價值。將TPU與3D打印技術(shù)結(jié)合起來，勢必是未來TPU材料發(fā)展的新興方向。

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【基金項(xiàng)目】

國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目“多尺度結(jié)構(gòu)調(diào)控及多單元組裝高性能介電彈性體人工肌肉材料”（項(xiàng)目編號：52273078）

【作者簡介】

祖睿超（2000-），男，漢族，安徽安慶人，碩士在讀，研究方向：功能高分子材料。

【通訊作者】

陳玉潔（1985-），女，漢族，河北保定人，博士，副研究員，研究方向：功能高分子材料、智能高分子材料。

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